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口頭

モノアミド抽出剤を適用したホットセルでの連続抽出試験におけるウラン及びプルトニウムの分離特性

伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 津幡 靖宏; 松村 達郎

no journal, , 

モノアミド抽出剤はウラン(U)及びプルトニウム(Pu)に対する抽出能力を持つと共に、焼却処分が可能であることから廃溶媒処理に伴う二次廃棄物の発生量低減が見込まれる。さらに、既存のPUREXプロセスで希釈剤として使用されているドデカン等の炭化水素に可溶であることから、専用装置の開発の回避も期待できる。モノアミド抽出剤の研究はビーカースケールのバッチ法で実施されている例が多く、実プロセスの検討に必要な連続抽出試験で得られた知見は限られている。そこで、本研究ではホットセル内に設置したミキサセトラ型抽出器にモノアミド抽出剤を適用した連続抽出試験を行い、U及びPuの移行挙動の観点からモノアミド抽出剤の評価を行った。約10時間の試験を実施した結果、99.9%以上のU及び99%以上のPuを回収すると共に、プロセスの運転に悪影響を及ぼすような析出物等は発生せず、U及びPu回収プロセスにおけるモノアミド抽出剤の有効性を支持する結果を得た。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業,2; 吸着ガラスの開発

渡部 創; 小藤 博英; 竹内 正行; 後藤 一郎*; 小林 秀和; 捧 賢一; 大山 孝一

no journal, , 

再処理におけるMA分離回収法として開発している抽出クロマトグラフィ法に関して、候補となる抽出剤を含浸したシリカ担体吸着材によるMA分離特性の評価及びガラス固化に係る技術的検討を行った。CMPO及びHDEHPによりHLLWからMAを分離できること、使用済吸着材が良好にガラス固化できることが評価された。

口頭

テトラドデシルフェナントロリンジアミド(TDdPTA)のマイナーアクチノイド及び希土類に対する抽出特性

筒井 菜緒; 伴 康俊; 石井 翔*; 伊藤 紗弓*; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 稲葉 優介*; 竹下 健二*

no journal, , 

分離変換技術の開発の一環として、CHON則に基づく抽出剤を用いて高レベル廃液中のアクチノイド(U, Pu, Am及びCm等)及び希土類(RE)を分離回収するプロセスの検討を進めている。本研究ではこのプロセスにおけるマイナーアクチノイド(MA)とREの分離について、MAに対する高い抽出能が期待されるフェナントロリンジアミド系抽出剤の適用を目的としている。発表では、フェナントロリンジアミド系抽出剤の一つであるテトラドデシルフェナントロリンジアミド(TDdPTA)を用いた$$^{241}$$Am, $$^{244}$$Cm及び$$^{152}$$Euに対する単段のバッチ抽出試験の結果に基づいて、TDdPTAのMA及びREの抽出特性並びにMAとREの分離特性について議論する。

口頭

ゼオライト系吸着材を用いたアンモニウムイオンの分離に関する基礎検討

宮野 陸*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

核物質を取り扱う試験研究施設では、発生する試験廃液や分析廃液を安全に処理し、安定化する必要がある。分析廃液には、硫酸アンモニウムが含まれているものや硝酸ヒドロキシルアミンなどの含窒素還元剤が含まれているものがあり、爆発性化合物である硝酸アンモニウムを生成する可能性があることから、アンモニウムイオンの安全な分離が必要となる。本研究では、アンモニウムイオンの分離に無機吸着材を適用することを目的として、数種のゼオライト系吸着材を選定し、アンモニウムイオンの吸着特性を評価するための基礎検討を行った。

口頭

工学化に向けたTRU-Cd合金再窒化試験装置の開発

佐藤 匠; 明石 信; 林 博和

no journal, , 

加速器駆動システム(ADS)を用いたマイナーアクチノイド(MA)の核変換のため、乾式再処理プロセスを含む窒化物燃料サイクルの研究開発を行っている。乾式再処理プロセスのうち、溶融塩電解精製によって回収したTRU-Cd合金(TRU: Pu, MA)からCdを蒸留分離してTRUを窒化物に再転換する再窒化工程に関して、これまでに10mg$$sim$$1g規模のアクチノイド元素を用いた基礎試験により原理的成立性を確認した。一方、使用済MA核変換燃料組成の計算結果を元にして発熱に関する計算を行った結果、再窒化装置の工学規模は約400g TRU/バッチ程度に制限されると評価されており、工学装置設計のための試験装置のスケールアップでは、この規模を目標としている。本研究では、蒸留分離したCd蒸気を低温部に集中的に回収する機構を設けた10g TRU/バッチの再窒化試験装置を開発し、TRUの模擬物質としてGdを用いた基礎試験によりその有効性を確認した。

口頭

CMPO-HDEHP吸着材中のEuの錯体構造解析

片井 雄也*; 松浦 治明*; 安倍 諒治*; 櫻井 智明*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

CMPO及びHDEHP抽出剤を含浸させた吸着材中に形成されるEu錯体について、XAFSを用いた構造解析を実施し、溶離液の変化に伴う抽出剤の寄与の違いについて考察した。溶離液との接触に伴って、CMPOの寄与が小さくなり、HDEHPの寄与の割合が大きくなること、またEu周りの最近接O原子数が減少することが明らかになった。

口頭

MA分離性能予測コード開発に向けた化学結合データベースの構築

金子 政志; 木村 太己; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

no journal, , 

分離変換において重要であるMAと希土類及びMA間の分離研究の一環として、計算シミュレーションによるMAの分離メカニズムの解明に取り組んできた。本件では、性能予測のために重要である金属と分離試薬の化学結合を網羅的に評価し、分離性能予測や新規分離試薬の開発のためのデータベースを構築することを目的としている。密度汎関数法を用いたエネルギー解析によって、15族元素と16族元素配位子によるAm/Eu分離挙動は、Hard and Soft Acids and Bases則によるソフト酸の分離と関連付けられることを明らかにした。また、化学結合解析によって、Amとより強く結合する配位子が、より高いAm選択性を有することが示唆された。

口頭

鉄リン酸ガラス中におけるZr周りの局所構造に及ぼすCsの添加効果

田治見 祐里*; 渡部 創; 小藤 博英; 矢野 哲司*; 門 力也*; 松浦 治明*

no journal, , 

乾式再処理及びMA回収用吸着材の処理として有望な材料である、鉄リン酸塩ガラスのFP添加に伴う安定性を評価することを目的として、代表的なFP元素であるZr周りの局所構造の組成依存性について、EXAFS及びXRDを用いて調査した。ガラス中におけるZrの化学的安定性は、添加するZrとCs量とのバランスに依存することが明らかになった。これは今までに取得した溶出試験結果と整合するものである。

口頭

抽出クロマトグラフィ用吸着ガラスの安全性評価研究

宮崎 康典; 佐野 雄一; 小藤 博英; 渡部 創; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

no journal, , 

高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離回収する抽出クロマトグラフィの技術開発で、放射線劣化に関連した安全性評価を実施している。本研究では、MAおよび付随した核分裂生成物から放出される$$alpha$$線(Heイオン線)と$$gamma$$線に対するCMPO吸着ガラスのEu保持能力や劣化挙動を調査した。照射線量に対するEu漏出率は、Heイオンと$$gamma$$線で異なる挙動を示した。例えば、Heイオンの場合は弾性散乱による吸着ガラス表面の劣化が予想され、$$gamma$$線ではラジカル種の生成速度が重要になると考えられた。また、$$gamma$$線照射した吸着ガラスには大気PIXE分析を行い、照射線量に応じたEuの表面密度の減少を確認した。Heイオン照射後のEu密度分布を評価するPIXE-CT分析では、Eu漏出試験と同様に、ガラス粒子表面の密度分布が減少していることから、弾性散乱による劣化を強く示唆した。まとめると、CMPO吸着ガラスは放射線劣化が起きやすく、長期保管には適していない。金属イオンの密度分布を可視化するPIXE分析を用いることで、放射線分解を定性的に説明できるようになった。今後は、定量分析と理論計算の導入によって、CMPOの結合解離経路や分解生成物の発生割合等を明らかにする。

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